由于单原子具有较高的表面能,会导致严重的团聚,因此设计通用的策略在不同载体上合成多种单原子催化剂(SACs)仍然是一项具有挑战性的工作。近日,南开大学陈军院士报道了一种通用的石墨烯量子点系链设计策略来合成SACs。
本文要点:1)首先将Ni阳离子与GQD络合,形成稳定的GQD-金属配位复合物。金属阳离子和含O基团之间的强相互作用可以有效地防止金属前体聚集。然后,将生成的金属络合物通过π-π相互作用与碳纳米管(CNT)组装,GQD的π共轭结构确保了碳载体与GQD之间的强相互作用。最后,将表面改性的CNT在NH3/Ar气氛下于500 °C加热。GQD的大量缺陷位点可以协助CNT进行N掺杂,从而通过形成M-Nx来锚定形成的金属原子。
2)该策略适用于不同金属(Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)和载体(0D碳纳米球、1D碳纳米管、2D石墨烯纳米片和3D石墨泡沫),金属负载量为3.0-4.5wt%。
3)透射电镜成像和X射线吸收光谱分析结果证实了金属原子在碳载体中的原子分散。
4)CNT负载的Ni SACs对CO2RR具有极高的电催化活性,CO选择性接近100%。 该通用策略有望为合成用于多种电催化应用的SACs开辟新的途径。
Song Jin, et al, A Universal Graphene Quantum Dot-Tethering Design Strategy to Synthesize Single-Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI:10.1002/anie.202008422https://doi.org/10.1002/anie.202008422