先进能源材料化学教育部重点实验室(南开大学) Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry, Ministry of Education (Nankai University)

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程鹏教授团队综述:MOF衍生材料在电催化CO₂还原中的应用

01 研究背景

二氧化碳(CO2)是化石燃料燃烧产生的温室气体之一,过量的CO2会引起全球气候变暖,破坏生态系统,危及人类健康。因此,如何利用CO2是当今社会面临的热点问题。由于CO2热力学上具有高稳定性,将其转化为燃料或者其他化学品需要大量能量,因此开发高效的催化剂是将CO2资源化利用的关键所在。电催化CO2还原是一种很有前途的减排策略,它利用可再生电力将CO2转化为高附加值产品,引起研究者的广泛关注。金属有机骨架(MOFs)是一类以金属离子或团簇为节点,以多齿有机化合物为连接基团的多孔材料。由于其特殊的结构和组成,MOFs及其复合材料具有高结晶度、高孔隙率和高比表面积、可调的孔表面、可设计的骨架和结构多样性等优点,在发光、主客体识别、吸附/分离、磁性材料、能量转换/储存、催化等领域具有广泛的应用。此外,MOFs丰富的孔道和框架结构促进了反应底物/产物的传输。但是,MOFs较差的导电性和稳定性在一定程度上阻碍了其在CO2电催化中的应用。和单独MOFs相比,MOF衍生物显示出了优异的催化性能。MOF衍生材料不仅保持了MOFs的高比表面积和多孔性等优点,同时提高了MOFs的化学和热稳定性。此外,通过改变合成条件,可以获得更加多样化和功能化的材料,有助于拓展MOF材料的多样性和应用。本文系统总结了MOF衍生材料的主要合成策略,以及在CO2RR中的应用。

02 综述内容

近日,南开大学程鹏教授课题组刊发了综述论文:《MOF衍生材料在电催化CO2还原中的应用》,本综述的主体分为两个部分,首先总结了MOF衍生材料的合成方法,主要包括MOFs的直接热解、MOF复合材料的热解、MOF衍生材料的后修饰和其他合成方法,并详细讨论了各种合成方法的设计策略和优点。此外,根据还原产物分类,对MOF衍生材料作为CO2还原电催化剂的应用进行了讨论和总结。希望这篇综述能为该领域的相关研究人员提供有价值的参考,加速MOF衍生材料在CO2RR中的创新和应用。

03 总结展望

与传统的电催化剂相比,MOF衍生的材料提供更多暴露的活性位点,从而提高了催化过程的效率。同时,碳化MOF衍生的材料表现出优异的电子转移能力和循环稳定性,这对于催化剂的大规模应用至关重要。此外,通过调控电子和化学结构,可以设计MOF衍生材料以调控物化性质,提升催化性能,优化CO2电还原催化剂,并为规模化生产提供了理论指导。然而,MOF衍生物在电催化还原CO2过程依然存在以下挑战:(1)产物选择性不高,(2)多碳产物反应机理不明确,(3)多碳产物催化剂材料单一等问题,到目前为止,MOF衍生材料电催化CO2还原的机理大多是通过理论计算得到的,还需要结合先进的原位/工况条件下的表征技术,阐明电化学CO2RR条件下活性位的结构和动态演变过程,解析反应机理,从而优化合成方法,设计出高性能的CO2RR电催化剂。

04 论文信息

Application of MOF-derived materials as electrocatalysts for CO2 conversion

Jiahe Li, Haiqiang Luo, Bo Li, Jian-Gong Ma and Peng Cheng

Mater. Chem. Front., 2023, Advance Article

https://doi.org/10.1039/D3QM00835E

05 作者简介

程鹏 教授

南开大学

程鹏,南开大学教授,长期从事无机化学与材料化学交叉领域研究,在功能配合物与分子基材料的设计、合成、结构与性能调控等方面取得了系统性的研究成果。2015年以来在Angew. Chem., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Nature Commun. 等国际重要学术期刊发表高水平学术论文100多篇。发表的论文被他人引用19000余次。2015年主编专著“Lanthanide Metal-Organic Frameworks”,2023年在Elsevier上出版专著“Lanthanides: Fundamentals and Applications”。先后主持国家重点研发计划、科技部973计划课题、863计划前沿探索、国家自然科学基金重大研究计划、重点基金、国际合作和省部级科研项目20余项,1999年获得教育部首届优秀青年教师教学科研奖励计划的资助,2004年获得国家杰出青年基金资助,2007年入选教育部长江学者特聘教授和新世纪百千万人才工程国家级人选。2014-2022年连续入选Elsevier统计的中国高被引用学者(Chinese Most Cited Researchers)榜单。作为第一完成人于2001、2008和2017年三次获得天津市自然科学一等奖和1999年教育部首届优秀青年教师奖,参与完成的项目获得2003年度国家自然科学奖二等奖。指导的博士生获得2006年全国优秀博士学位论文。

李博 博士

南开大学

李博,南开大学化学学院师资博士后。本硕均毕业于兰州大学,2018年于南开大学获得博士学位,导师程鹏教授。目前主要从事MOFs复合材料的设计合成及其在能源环境催化中的应用研究。

李嘉禾 硕士在读

南开大学

第一作者:李嘉禾,本科毕业于东北师范大学,于2022年攻读南开大学化学学院硕士学位,师从马建功教授。目前主要从事MOFs复合材料的设计合成及其在能源环境催化中的应用研究。


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