【摘要】
低维金属卤化物钙钛矿具有大激子结合能和自组装多量子阱结构的特点，是高效钙钛矿发光二极管（PeLED）的理想候选材料。除了阴离子替代之外，量子阱厚度的调整也为调节发射波长和避免卤化物偏析提供了一个有效的机会。此外， 这种策略还避免了与强约束胶体量子点中绝缘配体有关的载流子传输问题。
要实现深蓝色发射（460 纳米至 470 纳米），以符合Rec. 2100标准，需要低n 值（即 n = 2 或 3；其中 “n ”为“1”）的大带隙降维钙钛矿。然而， 不同n 值相之间相似的形成能量往往会导致不均匀的相分布，从而影响发射的可调谐性和效率。尽管做出了大量努力，例如通过改变阳离子种类来限制低导电率n= 1 相的形成，或通过合金化间隔阳离子来缩小相分布，但所带来的性能改善并不明显。使用纯溴化低维钙钛矿的深蓝色 PeLED 的外部量子效率（EQE）仍然低于 5%，远远低于基于阴离子置换或量子点策略的器件。
它们的超薄无机框架加上相邻的有机配位层，使它们特别容易受到外部刺激的影响，从而产生明显的[PbX6]4-八面体振动。这些振动会引起严重的激子-声子（EP）耦合，从而显著降低光学性能-这是一种有据可查的现象。此外， 对单晶进行的大多数研究都表明，由于无机框架的刚性增强，EP 耦合在n= 1 相中更为明显，而在较高n 值的物种中则会减弱。因此，当扩展到低维多晶薄膜时，一般认为消除n=1 相将会减轻 EP 耦合并抑制相关的非辐射重组，而这两者都被认为是实现高性能 PeLED 的关键。
南开大学袁明鉴、姜源植等人报告了一种通过引入三（4-氟苯基）膦（TFP）配体来管理边缘态晶格的方法。由于三(4-氟苯基)膦配体具有较大的立体阻碍以及与边缘八面体的强结合亲和力，边缘八面体倾斜重构能有效抑制晶格振动并抑制 EP 耦合。这种策略可产生深蓝色发光薄膜，其光谱线宽为 21 nm，在低激发密度下的光量子产率为 85%。由此产生的 PeLED 在 469 纳米波长处实现深蓝色发射，最大亮度为 2428 cd m-2，最大外部量子效率为 10.4%，是目前报道的效率最高的深蓝色 PeLED 之一。
【结果】
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202412041
先进能源材料化学教育部重点实验室（南开大学）
Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry, Ministry of Education (Nankai University)